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Valorización energética y recuperación de metales de drenaje ácido de mina mediante sistemas (bio)electroquímicos
(Universidad de Castilla-La Mancha, 2024) Delgado González, Yelitza
Las minas abandonadas son un problema grave, especialmente en España, donde hay 73 emplazamientos mineros que están altamente contaminados por metales pesados y no han sido restaurados. Por lo tanto, es necesario remediar este daño ambiental causado por las antiguas operaciones mineras, principalmente las instalaciones abandonadas. Uno de los principales tipos de residuos generados en las minas es el drenaje ácido de mina (AMD), que es un residuo líquido caracterizado por su alta concentración de metales y su bajo pH. Este efluente líquido ha sido seleccionado como el principal residuo minero en esta tesis doctoral, y se ha estudiado su tratamiento y valorización.
En la primera etapa, se realizó una revisión bibliográfica centrada en la electrodeposición, ya que es una de las técnicas más relevantes para la eliminación y recuperación de metales, según el conocimiento previo del grupo de investigación y los resultados obtenidos en la revisión bibliográfica. También se observó que el tema más común relacionado con la electrodeposición era el tratamiento de aguas residuales, que es el propósito de este proyecto. Este resultado es muy conveniente para considerar las condiciones investigadas por la comunidad científica y seleccionarlas para el presente trabajo. Por lo general, el tratamiento de aguas residuales mediante electrodeposición se combina con el uso de líquidos iónicos, sistemas bio-electroquímicos o el acoplamiento de la electrodeposición con otros procesos. Basándose en la investigación existente, se decidió utilizar sistemas bio- electroquímicos. Además, el objetivo era averiguar si un líquido más concentrado podría mejorar la recuperación de metales pesados y el tratamiento del drenaje ácido de mina. Para lograrlo, se empleó la electrodiálisis como pretratamiento, ya que también se encontró en la revisión bibliográfica que es muy común el acoplamiento de sistemas de electrodeposición y bio-electrodeposición con otras tecnologías de tratamiento.
Así, la primera investigación que se realizó se derivó de esta revisión bibliográfica. Antes de utilizar los sistemas bio-electroquímicos, se estudió el proceso de electrodiálisis. Se consideró que las variables clave para nuestro estudio serían el voltaje aplicado al sistema (2, 4 y 8 V) y la relación volumétrica entre los compartimentos diluido y concentrado (1,5 : 1,5 L, 1,5 : 1 L y 1,5 : 0,5 L), ya que esto permitiría obtener un efluente con una mayor concentración de metales pesados y un menor volumen de contaminación que el inicial. El estudio de electrodiálisis se realizó con drenaje ácido de mina sintético, debido al alto volumen requerido para el estudio de todos los parámetros. Una vez seleccionadas las condiciones óptimas de operación (8 V y relación volumétrica de 1,5 : 0,5 L), el proceso se realizó con drenaje ácido de mina real. El efluente concentrado obtenido se utilizó para su tratamiento con sistemas bio-electroquímicos.
Para el tratamiento de AMD con sistemas bio-electroquímicos, se creó previamente un biofilm en las celdas bióticas; este proceso duró más de un mes. Con el fin de facilitar el desarrollo del biofilm, se utilizó la reducción de oxígeno a agua como reacción catódica. Una vez desarrollado este biofilm, se sustituyó el catolito oxigenado por drenaje ácido de mina real previamente concentrado por electrodiálisis en condiciones óptimas de operación. En primer lugar, se operó la configuración de celda de combustible microbiana (MFC) durante 12 días. Durante este tiempo, se logró la reducción de Fe3+ a Fe2+, la electrodeposición de todo el cobre como cobre metálico y la generación de energía por los microorganismos exoelectrogénicos en el ánodo. Se obtuvo una densidad de corriente máxima de 0.1 mA cm- 2 y una potencia máxima de 0.05 W cm-2 en la etapa de MFC. Seguidamente, se operó el sistema bio-electroquímico como una celda de electrolisis microbiana (MEC) durante un total de 10 días, aplicando 0,5 V durante los primeros 2 días, 1 V durante los siguientes 4 días y finalmente 1,5 V. A lo largo de este período, se electrodepositó en el cátodo una mezcla metálica de varios metales pesados como cadmio, níquel, hierro y zinc.
Al analizar los resultados obtenidos, surgió la posibilidad de generar una sinergia con una nueva línea de investigación en el grupo, por lo que se decidió dopar los ánodos con materiales de carbono sintetizados a partir plantas contaminadas tomadas del mismo sitio minero del que se obtuvo el AMD. Las plantas se trataron mediante carbonización hidrotermal (HTC). Para lo cual se dispusieron de 6 celdas: una abiótica, una biótica sin dopaje HTC, 2 bióticas dopadas con HTC desactivado y 2 bióticas dopadas con HTC activado. En esta ocasión, se utilizó un AMD sintético. Este AMD estaba compuesto por 4 metales: cobre, hierro, estaño y níquel. A partir de los resultados obtenidos, se observó una mejora significativa en el rendimiento de los ánodos dopados. El mejor rendimiento se obtuvo al utilizar ánodos dopados con HTC activado, mediante el cual se obtuvo una generación de potencia y densidad de corriente de 0.055 W cm-2 y 0.15 mA cm-2, respectivamente.
Una vez finalizado el estudio bio-electroquímico, se estudió la posibilidad de combinar el tratamiento de electrodiálisis, con el que ya teníamos experiencia, y un sistema capaz de producir energía y recuperar el cobre, como era el caso de los sistemas bio-electroquímicos. Esto dio lugar al proceso de electrodiálisis inversa (RED), que nunca había sido realizado por el equipo de investigación. Las condiciones clave de operación para esta técnica se determinaron mediante una exhaustiva búsqueda bibliográfica, que fueron el número de pares de celdas, el material del cátodo y la solución de alta concentración. Aparte de la optimización de estas variables, el principal objetivo de esta etapa era valorar la viabilidad técnica de utilizar el AMD como disolución de lavado de electrodos, es decir, como disolución que provea del par redox necesario para cerrar el circuito eléctrico. El estudio de electrodiálisis inversa se realizó tanto con 20 como con 40 pares de celdas. Se estudiaron diferentes materiales para el cátodo: cobre, titanio y óxidos metálicos mixtos (MMO) teniendo siempre MMO como ánodo. Además, se investigaron diferentes soluciones para el compartimento de lavado de electrodos y, finalmente, se ejecutó el experimento con drenaje ácido de mina real para observar las diferencias con el sintético. Para el caso de 20 pares de celdas, se obtuvieron mejores resultados con el AMD sintético que con el real, aunque ambos valores fueron similares. Sin embargo, al operar con 40 pares de celdas se observó una diferencia significativa entre los resultados para ambos drenajes, obteniendo el mejor resultado al tratar el AMD real. El proceso de electrodiálisis inversa también logró electrodepositar cobre mientras producía energía para algunas pruebas específicas, gracias a la diferencia de salinidad entre los compartimentos de baja y alta concentración. Por tanto, para concluir, fue posible la valorización del drenaje ácido de mina y la generación de energía. Así como la adición de 20 pares de celdas al sistema, produciendo un 362.4 % más de densidad de potencia referida al área del cátodo al comparar 20 y 40 pares de celdas, teniendo AMDR y MMO como cátodo y ánodo, alcanzando una densidad de potencia de 8 W m-2cátodo.
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Estudio del comportamiento del material inerte presente en biocombustibles sólidos en procesos de combustión en calderas industriales
(Universidad de Castilla-La Mancha, 2024) Pazo Catalán, Amparo
La presente tesis estudia uno de los problemas que penalizan la eficiencia del aprovechamiento energético de la biomasa: la formación de depósitos. El estudio se centra en los efectos del material inerte de la biomasa, enfatizando en los compuestos que la literatura identifica como más influyentes, que son los compuestos alcalinos y el cloro. Se estudia especialmente el efecto del sodio, no muy estudiado en la literatura, y que aparece de forma significativa en la biomasa sólida, fruto de contaminaciones. La biomasa empleada es orujillo de aceituna, residuo de la industria del aceite de oliva, generado en grandes cantidades en toda la cuenca mediterránea, especialmente en España. Su alta calidad y el hecho de estar concentrado en unas pocas industrias (extractoras de aceite de orujo) justifican su uso como combustible.
Se ha analizado el comportamiento del combustible en una planta industrial y se han realizado ensayos en laboratorio para, en un ambiente controlado, estudiar con mayor detalle los fenómenos observados en planta y proponer soluciones a nivel industrial. Se ha analizado la variabilidad de las características del orujillo consumido en la planta industrial, si existe algún factor que condicione las mismas, y cómo influyen estas características en la composición de las cenizas resultantes (cenizas volantes y de hogar) y en la formación de depósitos. Así, se han identificado contaminaciones puntuales, pero recurrentes y propias del orujillo, que conducen a contenidos elevados en Na y Cl y provocan depósitos inmanejables por los sistemas habituales de limpieza de las plantas.
Además, se ha analizado la formación y características de los depósitos formados en distintas zonas de recuperación de calor de la planta en un episodio de bloqueo del gas al consumirse orujillo con un excesivo contenido en Na. En los depósitos de la zona bloqueada, se ha observado mayor presencia de estructuras especialmente conflictivas por su fluidez (aumenta la eficiencia de captura y tenacidad del depósito). Estas estructuras se caracterizan por su gran contenido en Na demostrando la importancia de una contaminación con este elemento. A partir de los elementos que se ven incrementados en los episodios de contaminación, de las relaciones entre los distintos elementos de los orujillos contaminados y sin contaminar y del estudio estacional, se deducen contaminaciones con NaCl y/o NaOH, que podrían deberse al uso puntual de aceitunas de mesa o al vertido de sustancias ricas en sodio y cloro. En el laboratorio, se ha dopado el orujillo con cantidades definidas de estos contaminantes y se ha incluido también el KOH para analizar las diferencias de comportamiento del Na y K (considerado habitualmente idéntico). Se ha analizado la fusibilidad de las cenizas utilizando tanto el ensayo de fusibilidad tradicional como un método propio. Todos los dopados disminuyen la temperatura a la que se observan los primeros signos de fusión parcial de las cenizas de los combustibles, pero los de sodio tienen una repercusión mayor, tendiendo a producir cenizas parcialmente fundidas a temperaturas inferiores.
Todos los resultados obtenidos conducen a proponer la necesidad de incluir la determinación de los contenidos en Na y Cl en el control de calidad de los orujillos que se reciben en una planta de aprovechamiento energético.
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Asymmetric Behaviour of Spanish Regional House Prices: A Multivariate Approach
(Springer, 2008) Rodríguez Aragón, Francisco; Larraz Iribas, Beatriz; Alfaro Navarro, José Luis
In connection with the housing market, which is presently raising a great deal of concern among the general public, this paper investigates regional housing prices in Spain using variable co-integration techniques. It analyzes the asymmetric behavior in real house prices among the Spanish regions focusing on the study of the long-term relationships over time. This paper raises an important question of the national averages masking important regional asymmetries. Results indicate evidence of cointegration, which suggests a broad grouping of regions based on physical proximity or similar economic characteristics. Copyright International Atlantic Economic Society 2008
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Building an Environmental Quality Index for a big city: a spatial interpolation approach with DP2
(MPRA, 2008) Chasco Yrigoyen, Coro; Larraz Iribas, Beatriz; Montero Lorenzo, José María
The elaboration of Environmental Quality Indexes (EQI) for big cities is one of the main topics in regional and environmental economics. One of the usual methodological paths consists of generating a single measure as a linear combination of several air contaminants applying Principal Component Analysis (PCA). Then, as a final step, a spatial interpolation is carried out to determine the level of contamination across the city in order to point out the so-called ‘hot points’. In this article, we propose an alternative approach to build an EQI introducing some methodological and practical novelties. From the point of view of the selection of the variables, first we will consider noise -joint to air pollution- as a relevant environmental variable. We also propose to add ‘subjective’ data -available at the census tracts level- to the group of ‘objective’ environmental variables, which are only available at a number of environmental monitoring stations. This combination leads to a mixed environmental index (MEQI), which is more complete and adequate in a socioeconomic context. From the point of view of the computation process, we use kriging to match the monitoring stations registers to the Census data. We follow an inverse process as usual, since it leads to better estimates. In a first step, we krige the environmental variables to the complete surface and finally, we elaborate the environmental index. At last, in order to build the final synthetic index, we do not use Principal Components Analysis -as it is usual in this kind of exercises- but a better one, the Pena Distance method (DP2).
Publication
Asymmetric Behaviour of Spanish Regional House Prices
(Springer, 2008) Alfaro Navarro, José Luis; Larraz Iribas, Beatriz
In connection with the housing market, which is presently raising a great deal of concern among the general public, this paper investigates regional housing prices in Spain using variable co-integration techniques. It analyzes the asymmetric behavior in real house prices among the Spanish regions focusing on the study of the long-term relationships over time. This paper raises an important question of the national averages masking important regional asymmetries. Results indicate evidence of co-integration, which suggests a broad grouping of regions based on physical proximity or similar economic characteristics.